近年來,稀土(tu)氧化物(wu)因(yin)熔(rong)點高、化學活性(xing)(xing)大、促燒(shao)結性(xing)(xing)好、耐侵蝕(shi)性(xing)(xing)強等優點得(de)到研(yan)究人員(yuan)的(de)(de)(de)廣泛關注[7-10],其中(zhong) Y2O3 因(yin)其高性(xing)(xing)價(jia)比、高活性(xing)(xing)被(bei)用作莫來石(shi)[11]、尖晶石(shi)[12]、AlON[13]等材料(liao)的(de)(de)(de)燒(shao)結助(zhu)劑。Yuan等[14]研(yan)究CeO2和(he)Y2O3兩種稀土(tu)氧化物(wu)對鎂鋁(lv)(lv)質澆注料(liao)性(xing)(xing)能(neng)和(he)結構(gou)的(de)(de)(de)影(ying)響(xiang),發(fa)現(xian)CeO2 和(he) Y2O3 對尖晶石(shi)的(de)(de)(de)原位反應以(yi)(yi)及材料(liao)的(de)(de)(de)穩(wen)定性(xing)(xing)有著不同程度(du)的(de)(de)(de)影(ying)響(xiang),Y2O3 更容易和(he)尖晶石(shi)形 成 固 溶 體(ti),而 CeO2 更偏向于進入到六鋁(lv)(lv)酸鈣(CA6)晶格中(zhong)去。為(wei)此,本文以(yi)(yi)電熔(rong)白(bai)剛玉、電熔(rong)鎂砂、活性(xing)(xing)氧化鋁(lv)(lv)為(wei)主要原料(liao),以(yi)(yi)Y2O3為(wei)添(tian)加劑,分(fen)別在1300、1400、1500、1600 ℃溫(wen)度(du)下保溫(wen)3h制備鋁(lv)(lv)鎂質干式(shi)(shi)搗(dao)打(da)料(liao)。研(yan)究在不同煅燒(shao)溫(wen)度(du)下添(tian)加 Y2O3 對鋁(lv)(lv)鎂質干式(shi)(shi)搗(dao)打(da)料(liao)物(wu)相組成、顯(xian)微結構(gou)、燒(shao)結性(xing)(xing)能(neng)、力(li)學性(xing)(xing)能(neng)的(de)(de)(de)影(ying)響(xiang),以(yi)(yi)期(qi)為(wei)優化鋁(lv)(lv)鎂質干式(shi)(shi)搗(dao)打(da)料(liao)的(de)(de)(de)性(xing)(xing)能(neng)提供(gong)參考。
1.1 原料及試樣制備
實驗所(suo)用原料主(zhu)要有:電熔白剛玉(粒度d≤5mm),97電熔鎂砂,活(huo)性氧化鋁(CL370,粒度d ≤3μm),Y2O3 粉(fen)(純度99%,粒度d≤5μm),外 加(jia)1.5% 的(de)(de)(de)(de) 結 合 劑 。Y2O3 的(de)(de)(de)(de)添加(jia)量分別(bie)為0、0.5%、1.0%、1.5%、2.0%,依次標記為 Y0、Y1、Y2、Y3、Y4,試(shi) 樣(yang) 的(de)(de)(de)(de) 配 料 組 成(cheng) 如 表1所(suo) 示。先(xian) 將(jiang)白剛玉、鎂 砂、活(huo) 性 氧 化 鋁 粉(fen)、Y2O3 細 粉(fen) 一(yi) 起(qi) 置于(yu)聚氨酯塑料球磨(mo)罐中預混(hun)3h,使其均(jun)勻混(hun)合,然后(hou)將(jiang)骨料、結合劑、預混(hun)合細粉(fen)依次放入愛立(li)許強(qiang)力(li)攪(jiao)拌(ban)機(ji)中攪(jiao)拌(ban),混(hun)合時間(jian)控(kong)制在(zai)(zai)(zai)5min左右;再將(jiang)混(hun)好 的(de)(de)(de)(de) 料 在(zai)(zai)(zai) TYE-500B 型手動壓(ya)力(li)試(shi)驗機(ji)上(shang)在(zai)(zai)(zai)70MPa壓(ya)力(li)下壓(ya)制成(cheng) 50mm×50mm 圓(yuan)柱形和25mm×25mm×140mm 長 條 形 試(shi) 樣(yang),并(bing)將(jiang)成(cheng)型好的(de)(de)(de)(de)試(shi)樣(yang)置于(yu)110℃恒溫(wen)干(gan)燥箱(xiang)中干(gan)燥24h;. 后(hou) 將(jiang) 干(gan) 燥 好 的(de)(de)(de)(de) 試(shi) 樣(yang) 分 別(bie) 在(zai)(zai)(zai) 1300、1400、1500、1600 ℃溫(wen) 度 下 煅 燒3h后(hou) 進 行(xing) 各 項(xiang) 檢 測。另外,單獨將(jiang)基質部分提取(qu)出來(lai)壓(ya)制成(cheng)20 mm×20mm 的(de)(de)(de)(de)試(shi)樣(yang),并(bing)分別(bie)進行(xing)上(shang)述相(xiang)同條件的(de)(de)(de)(de)熱處理,然后(hou)分析其物(wu)相(xiang)組成(cheng)和顯微結構(gou)。
表1 試樣的配料(liao)組成(wB/%)
1.2 性能檢測
分別 按 GB/T5988—2007、GB/2997—2000、GB/T5027—2008測 量 試 樣 的 加 熱 ** 線 變 化率(lv)(lv)、顯(xian)氣孔率(lv)(lv)、體(ti)積密度和常溫(wen)耐壓強(qiang)度;按 GB/T3002—2004采(cai)(cai)(cai)用三點 彎(wan) 曲 法 測 定 在(zai)1600 ℃溫(wen)度下煅燒3h后 的 試 樣 在(zai)1400 ℃下 保 溫(wen)0.5h的熱態抗折強(qiang)度;采(cai)(cai)(cai)用 X 射線衍(yan)射儀(PhilipsX’PertPro)分析(xi)試樣的物相(xiang)(xiang)組成,利 用 MDIJade6.0 軟(ruan)件計算物相(xiang)(xiang)的晶格常數;采(cai)(cai)(cai)用掃描電鏡(PhilipsXL-30-TMP)觀察試樣的顯(xian)微結構,并采(cai)(cai)(cai)用 PHDEMX能(neng)譜儀進行微區元素分析(xi)。
2 結果與討(tao)論
2.1 添加 Y2O3 對(dui)干式搗打料物相(xiang)(xiang)組成的(de)(de)影(ying)響圖(tu)(tu)1為(wei)(wei)添 加 不 同(tong) 含 量(liang) Y2O3的(de)(de)試(shi)樣(yang)經(jing) 1600℃保(bao)溫(wen)3h后(hou)(hou)的(de)(de) XRD圖(tu)(tu)譜。從圖(tu)(tu)1中(zhong)(zhong)可以看出,各試(shi)樣(yang)經(jing)1600 ℃保(bao)溫(wen)3h后(hou)(hou)主晶(jing)相(xiang)(xiang)均為(wei)(wei)鎂鋁尖晶(jing)石(MgAl2O4),隨(sui)著 Y2O3 的(de)(de)引入,試(shi)樣(yang)中(zhong)(zhong)開(kai)始生成 Y3Al5O12(YAG),且 YAG 特征峰的(de)(de)強度隨(sui)著 Y2O3 含量(liang)增(zeng)多而逐漸 增(zeng) 強 (見 圖(tu)(tu) 1 中(zhong)(zhong) 放(fang) 大圖(tu)(tu))。從圖(tu)(tu)1中(zhong)(zhong)尖晶(jing)石.強峰的(de)(de)放(fang)大圖(tu)(tu)可以看出,隨(sui)著 Y2O3 添加量(liang)逐漸增(zeng)大,尖晶(jing)石的(de)(de)衍(yan)射峰 朝著低 角 度 的(de)(de) 方 向 偏 移(yi),這是因(yin)為(wei)(wei)稀(xi)土氧(yang)化物Y2O3 具(ju)有較高的(de)(de)活性(xing),在(zai)高溫(wen)下易固溶到尖晶(jing)石(shi)晶(jing)格(ge)內產生晶(jing)格(ge)應力
圖1添加不同含量 Y2O3的試樣在 1600 ℃下保溫3h后(hou)的 XRD圖譜
圖2為(wei)添加1.0%Y2O3 的(de)試(shi)樣在不同溫(wen)(wen) 度(du)(du)(du)下(xia)保溫(wen)(wen)3h后的(de) XRD圖譜。從圖2中(zhong)(zhong)可(ke)以看(kan)出(chu),當(dang)溫(wen)(wen) 度(du)(du)(du) 為(wei) 1400 ℃ 時(shi),試(shi)樣中(zhong)(zhong)有明顯(xian)的(de)尖(jian)晶石、YAlO3(YAP)的(de)衍(yan)(yan)射(she)峰和較(jiao)多 Al2O3 的(de)衍(yan)(yan)射(she)峰;當(dang)溫(wen)(wen)度(du)(du)(du)為(wei)1500℃時(shi),YAP被(bei) Y3Al5O12(YAG)取(qu) 代,但(dan)試(shi)樣中(zhong)(zhong)仍(reng)能觀(guan)察到(dao)微弱的(de) Al2O3衍(yan)(yan)射(she)峰;當(dang)溫(wen)(wen)度(du)(du)(du)進一步升(sheng)高到(dao)1600 ℃時(shi),Al2O3 衍(yan)(yan)射(she)峰消失,完全轉化為(wei) MgAl2O4 和 YAG 相(xiang)
表(biao)2為試樣經不同(tong)條(tiao)件熱(re)處理(li)后(hou)其(qi)尖晶(jing)(jing)石(MgAl2O4)和 Y3Al5O12 (YAG)的(de)(de)(de)(de) 晶(jing)(jing) 格(ge) 常(chang)(chang) 數(shu) 值。從表(biao) 2 中 可(ke) 以 看 出,試 樣 經 1600 ℃ 煅 燒 后(hou), MgAl2O4 的(de)(de)(de)(de)晶(jing)(jing)格(ge)常(chang)(chang)數(shu)隨(sui)(sui)著 Y2O3 的(de)(de)(de)(de) 引 入 量 增 多而逐(zhu) 漸 增 大,而 Y3Al5O12的(de)(de)(de)(de)晶(jing)(jing)格(ge)常(chang)(chang)數(shu)變(bian)化(hua)不明顯,這(zhe)是因為 Y3+ 在高(gao)溫下更易(yi)固溶(rong)到 MgAl2O4晶(jing)(jing)格(ge)中取代(dai)Al3+ 的(de)(de)(de)(de)位置,且Y3+ 的(de)(de)(de)(de) 半 徑 大 于(yu)(yu)Al3+表(biao)2 經不同(tong)條(tiao)件熱(re)處理(li) 后(hou) MgAl2O4 和 Y3Al5O12的(de)(de)(de)(de) 晶(jing)(jing) 格(ge)的(de)(de)(de)(de)半徑,導(dao)致其(qi)晶(jing)(jing)格(ge)參數(shu)發(fa)生改(gai)變(bian)。從表(biao)2中還可(ke)以看出,對于(yu)(yu) Y2O3 含量為1.0%的(de)(de)(de)(de)試樣 Y2,隨(sui)(sui)著煅 燒 溫 度(du) 升 高(gao),MgAl2O4 的(de)(de)(de)(de) 晶(jing)(jing) 格(ge) 常(chang)(chang) 數(shu) 逐(zhu) 漸 減小(xiao)(xiao),這(zhe)是由于(yu)(yu) MgAl2O4 中 MgO/Al2O3 質(zhi)量比變(bian)小(xiao)(xiao)引起的(de)(de)(de)(de)[13]。
2.2 添加(jia)(jia) Y2O3 對(dui)干式搗打(da)料顯微結(jie)構的(de)影響圖3為添 加(jia)(jia) 不(bu) 同 含 量 Y2O3 的(de) 試 樣(yang)(yang)(yang) 經 1600℃煅燒3h后的(de) SEM 照片和 EDS圖譜。從圖3中(zhong)(zhong)可以(yi)(yi)看(kan)出,未添加(jia)(jia) Y2O3 的(de)試樣(yang)(yang)(yang)內僅存在(zai)尖 晶石(shi)顆(ke)粒(li)(li),且(qie)結(jie)構疏松,添加(jia)(jia) Y2O3 后,試 樣(yang)(yang)(yang) 的(de) 燒 結(jie)性(xing)能和致(zhi)(zhi)密(mi)(mi)度(du)明(ming)顯改(gai)善(shan),當 Y2O3 加(jia)(jia)入(ru)量為0.5%時,試樣(yang)(yang)(yang)中(zhong)(zhong)除了尖晶石(shi)外,還(huan)可以(yi)(yi)觀察到(dao)亮白(bai)色(se)圓顆(ke)粒(li)(li)狀物(wu)(wu) 質,分 布 在(zai) 灰 色(se) 尖 晶 石(shi) 晶 間,結(jie) 合(he) 圖 3 (f)所示的(de) EDS能 譜 可 知,亮 白(bai) 色(se) 圓 顆(ke) 粒(li)(li) 狀 物(wu)(wu) 質為Y3Al5O12(YAG)。從圖3中(zhong)(zhong)還(huan)可以(yi)(yi)看(kan)出,當Y2O3加(jia)(jia)入(ru)量為1.0%時,試樣(yang)(yang)(yang)的(de)致(zhi)(zhi)密(mi)(mi)度(du)進一步(bu)提高,尖晶石(shi)結(jie)構逐(zhu)漸發育(yu)良好,呈規則的(de)正八面體形貌(mao);